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张泽会教授课题组在Science Advances发表重要研究成果

近日,皇冠428428娱乐娱城-(成都)有限公司化学与材料科学学院张泽会教授研究组在生物质平台分子催化转化取得了重要的研究进展。研究团队基于廉价的生物质资源制备了一类类似生物酶性能的含Fe-N3配位的单原子铁催化材料,研究发现该催化材料能够高效催化生物质平台分子及化石资源衍生物醛、伯醇、酮和仲醇的有氧氧化,其中酮和仲醇的氧化通过惰性的C─C键的断键,定量转化为为高附加值腈类化学品。该研究成果以A enzyme-mimic single Fe-N3 atom catalyst for the oxidative synthesis of nitriles via C─C bond cleavage strategy为题在国际著名期刊《Science Advances》(DOI: 10.1126/sciadv.add1267)上发表。中国地质大学韩波副教授和中国科学院大连化物所戴文研究员在催化反应机制方面提供了支持,皇冠428428娱乐娱城-(成都)有限公司为第一署名单位

腈类化合物是一类非常重要的化合物,广泛存在于天然产物、农用化学品和药物中的化合物,也是有机合成中的重要的中间体。因此,发展绿色高效的腈类化合物是绿色化学和催化化学重要研究热点之一。与醇和醛一样,酮类化合物也是一类非常重要的大宗原料,可以由化石资源和生物质资源转化得到。然而催化酮类化合物转化合成腈类化合物极具有难度,一方面需要设计有效的催化体系催化C-C键断裂,另一方面腈类化合物很容易水解为酰胺类化合物。

张泽会教授近年来在构筑高效催化材料活化分子氧及催化C-C键断裂取得了系列重要研究成果。发现了缺陷金属氧化物能够强化分子氧吸附和活化分子氧促进C-C键断裂,高效合成酰胺类化合物,研究工作发表在Cell刊上(Chem, 2022, 8, 1906-1927;发现了氮掺杂碳材料中路易斯酸能够酮类化合物C=双键,促进C-C键断裂,高效合成酯类化合物,研究结果发表在Nature 刊上(Nature Communications. 2021,12, 4823.在前期的基础上该团队构建了一类具有细胞色素P450类酶催化活性的单原子铁催化剂,研究表明Fe-N3结构的位点能够在常温下吸附分子氧,并产生高活性的超氧负离子自由基。研究发现Fe的配位素对其催化活性有着非常重要的影响。该类催化剂能够有效的促进C(O)=C键断裂,产生醛类化合物,并进一步氧化胺化选择性合成腈类化合物。该研究结果为构筑高效的仿酶催化剂提供了重要的方法,克服了现有方法使用均相催化剂、使用助剂、和非常规绿色氮源的方法,研究结果具有重要的科学意义和应用前景。

文章信息:Qin Jingzhong, Han Bo, Liu Xixi et al. A enzyme-mimic single Fe-N3 atom catalyst for the oxidative synthesis of nitriles via C─C bond cleavage strategy. Sci. Adv. 2022, 8, eadd1267.

文章链接:https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.add1267


责编:邵祥东   审核:覃瑞   上传:邵祥东

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